El caimán llanero se distribuye en una única cuenca hidrográfica, la del Orinoco, que es compartida por Colombia y Venezuela, encontrándose generalmente a altitudes inferiores a los 400 m.s.n.m.
Históricamente se distribuía por los grandes ríos y caños de la región de los Llanos y áreas periféricas a ésta (ver mapa abajo). A grandes rasgos, el límite norte estaba marcado por la cordillera de la Costa (Venezuela), la cordillera Oriental andina (Venezuela y Colombia) como límite occidental, finalizando en la región de la Serranía de La Macarena (ríos Duda-Guayabero-Lozada), el río Guaviare e Inírida como límite sur y el río Orinoco como límite oriental, pudiendo extenderse por el río Ventuari y el Casiquiare.
En Colombia su área de distribución estaba limitada al norte por los ríos Arauca y Meta, al occidente por el pie de monte de la Cordillera Oriental, al sur-occidente por los ríos Guayabero y Guaviare, al sur-oriente por el río Inírida y el río Orinoco como límite oriental.
Entre los años 1929 y 1960 el caimán llanero fue intensamente cazado en los Llanos colombianos y venezolanos para la comercialización de su piel. Sus poblaciones se vieron fuertemente reducidas. La especie desapareció prácticamente de grandes extensiones de cuerpos de agua.
En la actualidad, las poblaciones de caimán llanero se encuentran dispersas por varias regiones de los Llanos colombo-venezolanos y algunas zonas periféricas. Se estima la población silvestre total en unos 1700 individuos, de los cuales unos 1500 se encontrarían en Venezuela y menos de 200 en Colombia.
En este último país se conocen 4 poblaciones relictas, sin contacto entre sí, en los siguientes cursos de agua, aunque pudiese haber alguna otra aún no confirmada:
1. Ríos Cravo Norte, Ele, Lipa y Cuiloto (Arauca)
2. Ríos Duda y Guayabero (área de La Macarena - Meta)
3. Curso medio del río Meta
4. Río Vichada (Vichada)
Además existen datos sobre la presencia de individuos más dispersos en otras zonas llaneras, como en el curso bajo del río Meta, el curso fronterizo del río Orinoco, el río Guarrojo (Meta), el río Casanare, el río Bita (Vichada), entre otras.